Khi Brainy Smurf tiếp tục chiến thắng trong Cuộc săn Smurfberry hàng năm những năm gần đây, Gutsy Smurf quyết định điều tra để tìm ra bí mật đằng sau sức mạnh của đối thủ. Sự tò mò dẫn anh vào Thung lũng Smurfy ma quái, nơi anh phải đối mặt với Gargamel và hồn ma huyền thoại, Kỵ sĩ không đầu. Brainy và Gutsy phải đoàn kết với Smurfette để đối phó với nguy cơ lớn hơn là sự cạnh tranh, có thể họ sẽ vượt qua mọi thử thách đầy huyền bí này?